近年来，钙钛矿太阳能电池因其高效率和低成本等独特优势，成为光伏领域的研究热点。其光电转换效率提升迅速，且制备工艺简便，是“双碳”目标下的光伏技术有力竞争者。
然而，尽管钙钛矿太阳能电池具有诸多优点，其稳定性和效率问题依然是影响其大规模商业化应用的主要障碍。
特别是，通常的钙钛矿薄膜具有多晶性，钙钛矿太阳能电池具有多层结构，这会导致诸多界面的存在。
钙钛矿太阳能电池性能的衰退往往与界面处的化学反应和缺陷演化密切相关，因此这些界面被认为是决定电池性能的关键因素之一。
基底和钙钛矿层之间的埋底界面尤为重要，因为该界面是成核结晶、电荷分离抽取等一系列关键行为发生的区域，也是缺陷富集、非辐射复合损失严重的区域，对于电池的光电转换性能有着直接影响。
早在 2019 年，北京大学朱瑞教授团队就开始关注钙钛矿太阳能电池埋底界面的认知和调控问题 [2]。
为了优化埋底界面，研究人员通常会选择在此处引入功能性分子。这些界面分子不仅可以起到钝化界面缺陷的作用，还可以调控界面处的能级匹配，最终提高钙钛矿太阳能电池的光电转换性能。
近期，该团队通过引入 2,2’-氧双（乙胺）（BAE，bis(2-aminoethyl) ether）分子并创新调控其与两侧功能层成键关系，成功实现了对钙钛矿太阳能电池埋底界面的优化，有效抑制了 BAE 分子向钙钛矿层的不可控插入，显著提高了钙钛矿太阳能电池的光电转换效率和稳定性。
该研究不仅为钙钛矿太阳能电池性能提升提供了新方法，也为其它钙钛矿光电器件的界面研究提供了新视角。
审稿人对该研究评价称：“作者（们）提出了一种有效的协调策略，为修饰界面带来独特而有趣的视角，并基于此实现了稳定性增强的高效钙钛矿太阳能电池。”。
时间追溯到 2022 年，赵丽宸在研究过程中偶然发现 BAE 分子。该分子结构特殊，两端都带有氨基，能够同时与金属氧化物电子传输层和钙钛矿层发生化学相互作用，因此展现出有效调控钙钛矿太阳能电池界面缺陷、改善界面能级匹配的极大潜力。
实验过程中，赵丽宸和李秋阳发现，通过 BAE 分子的引入，基于氧化锡（SnOx）的钙钛矿太阳能电池的确得到了显著的性能提升，光电转换效率达到较高水平。
然而，将 BAE 分子应用于另一种常用的电子传输层氧化钛（TiOx）上时，结果却不尽如人意。
不仅没有提升电池性能，反而使得光电转换效率明显下降，尤其是开路电压和填充因子大幅度降低。
同时，实验还观察到 TiOx 基底上的钙钛矿薄膜背面出现了明显的“泛白”现象，表明埋底界面处的结构发生了显著变化。
图｜BAE 作为界面分子在不同金属氧化物电子传输层上的作用（来源：Nature Energy）
为认知和解决这一问题，该团队对 BAE 分子在不同电子传输层上的结合行为进行了深入研究。
理论计算结果表明，BAE 分子在 SnOx 表面呈现出强结合，而在 TiOx 表面的结合则相对较弱。
这种较弱的结合不足以阻止 BAE 分子在钙钛矿成膜过程中或电池长期运行期间不可控地插入到钙钛矿层中。所以他们推测，这种结合差异应该是导致性能差异的主要原因。
在弄清问题根源和机制后，他们巧妙地利用界面分子与两侧功能层相互作用的竞争关系，提出了一种新的界面调控策略。
即通过在 TiOx 电子传输层中掺杂碳酸锂（Li2CO3）来调控其电子结构，达到显著增强 BAE 分子与 TiOx 键合的目的，BAE 分子与另一侧钙钛矿层之间的键合则相应减弱。
通过协调界面分子的两侧成键关系，钙钛矿薄膜背面的泛白现象得以消除，BAE 分子向钙钛矿层中的侵入和破坏得到显著缓解，埋底界面处的结构稳定性也随之增强。
图｜Li2CO3掺杂对 BAE-TiOx 相互作用的影响（来源：Nature Energy）
最终，通过这一创新调控方法，BAE 分子的调控作用得以最大程度地发挥，成功将正式结构钙钛矿太阳能电池的光电转换效率显著提升至 26.5% 以上（中国计量院认证值为 26.31%），钙钛矿太阳能电池在湿、热和光老化条件下的长期稳定性也相应提高。
图｜界面分子双侧键协调策略提升钙钛矿太阳能电池的光电转换性能。（来源：Nature Energy）
这一研究为钙钛矿太阳能电池的界面优化调控提供了新的研究视角和指导策略。通过调控界面分子的两侧键合行为，研究人员可以有效调控界面处的缺陷，进而提升电池的光电转换效率和稳定性。
此外，该界面分子双侧键协调策略的应用不局限于钙钛矿太阳能电池领域，为其它基于多层结构的光电器件，例如钙钛矿发光二极管、有机太阳能电池、量子点太阳能电池等的界面调控，同样提供了重要参考。
随着钙钛矿太阳能电池逐渐向商业化迈进，大面积制备技术成为必须攻克的难题，而在此过程中，界面稳定性和均匀性问题将变得尤为突出。
该团队认为，如何通过界面调控技术，保证大面积钙钛矿太阳能电池的效率和稳定性，将是未来研究的重要方向之一。
他们计划继续开展更深入的界面研究，探索开发更多的界面分子及界面调控技术，以期进一步提升钙钛矿太阳能电池的效率和稳定性，并推动其向实际应用的转化，为实现清洁能源的广泛应用和全球碳中和目标贡献力量。
提及这一研究，赵丽宸表现得很兴奋。她提到，上一次让她感觉如此痛并快乐的研究工作还是 2017 年，当时她实现了光电转换效率超过 23% 的钙钛矿太阳能电池，并在 2018 年国际会议 nanoGe Conference 上受到广泛关注。
期间，为了获得 NREL 认可的认证报告，她曾在很长一段时间内重复每天至少一批次的实验，同时与来自中国和瑞士的两位导师频繁讨论，这让她积累了丰富的研究、理论与实验经验。
谈及投稿过程，赵丽宸表示，论文投稿过程异常艰难，历时多年，历经数次被拒后，最终在 Science Advances 发表 [3]。
正是这一段高压充实的科研经历，使她无论面对多大挑战，都能以积极、从容的心态应对。
她也表示，很感激朱瑞教授给予她足够的自由、空间和指导，支持她踏实地做自己真正感兴趣的研究；也很感激北京大学现代光学研究所的平台，始终瞄准科学前沿，为青年科研人员提供充足的硬件保障和良好的学术氛围。
参考资料：
1. Qiuyang Li , Hong Liu , et al. Harmonizing the bilateral bond strength of the interfacial molecule in perovskite solar cells.Nature Energy (2024).
2. Xiaoyu Yang, Deying Luo, Yuren Xiang, et al. Buried interfaces in halide perovskite photovoltaics.Advanced Materials 33, 2006435 (2021).
3. Lichen Zhao, Pengyi Tang et al. Enabling full-scale grain boundary mitigation in polycrystalline perovskite solids.Science Advances 8, eabo3733 (2022).
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